Igralska kariera Charlotte Gainsbourg je  razgibana; v filmih je tudi igrala samo sebe, torej hči Jane Birkin ali pa hči Serga Gainsbourga, kot  na primer v filmu Charlotte For Ever, ki ga je njen oče tudi režiral.

Igrala je še  pri Jacquesu Doillonu, dolgoletnem koruzniku njene  matere, na primer v filmu Ljubimec, a  tudi  pri svojem možu Yvanu Attalu, konkretno v filmu Moja žena je igralka. 

Filmskih vlog se je nabralo nekaj deset, tudi v znanih filmih 21 gramov in Cementni vrt.  Zlasti pa je odmevala njena lanskoletna vloga (nagrajena v Cannesu) v filmu Antikrist Danca Larsa von Trierja, s katerim bo snemala tudi njegov novi film  Melancholia. V ekipi poleg  Charlotte mrgoli drugih zvezdnikov: Kirsten Dunst, Kiefer Sutherland, Charlotte Rampling, Alexander Skarsgård, Stellan Skarsgård, Udo Kier in John Hurt. Snemati začnejo 22. julija.

Charlotte pa ni samo igralka, temveč  tudi poje - kar je razumljivo, saj sta njena starša  pred desetletji kot pevca zagrešila ravpito popevko Je t’aimee ... mois non plus.

Nima se za umetnico. ” Mislim, da nisem umetnica.  Nimam jajc, da bi to pokazala. Čutim, da sem po vplivom nekoga in  želim biti gnetena, tako kakor  glina,” pravi. Sicer je prepričana, da je vsak lahko umetnik, ”ker res mislim, da zna vsak igrati. In vsak zna peti.”  Za petje se je skoraj 39-letna Charlotte ogrela razmeroma pozno, čeprav je že pri petnajstih nastopila z očetom.  Prvi album je izdala šele 2006, in sicer 5.55. Zanjo ga je napisal duo Air na besedila Jarvisa Cockerja.  Letos je izšel njen drugi album IRM, ki ga je zložil ameriški glasbeni genij Beck in ga je nedavno predstavila na nekaj koncertih v Angliji.